Now That's What I Call Music! 66 es un álbum recopilatorio que presenta una colección de éxitos pop, indie, urbanos y dance. Este álbum doble incluye canciones de artistas como Take That, Amy Winehouse, Mika, Lily Allen y Robbie Williams, entre otros. Con un total de 44 pistas, este álbum ofrece una amplia variedad de música popular de la época.